近日,浙江大学伊利诺伊大学厄巴纳香槟校区联合学院(ZJUI)副教授王伟烈团队在超薄聚合物晶体热输运研究领域取得新进展,相关成果发表于Advanced Materials期刊。其中,论文第一及共同第一作者包括浙江大学2021级动力工程及工程热物理专业博士研究生于涛诚、2019级动力工程及工程热物理专业博士毕业生涂敬等,通讯作者为ZJUI副教授王伟烈、浙江大学高分子科学与工程系李寒莹教授,其他作者包括浙江大学2020级动力工程及工程热物理专业博士毕业生杨进等。
长期以来,单层超薄聚合物晶体受限于极薄的厚度与脆弱的本征结构,其热导率始终难以实现精准测量,这一技术难题已成为制约该领域发展的核心实验瓶颈。为突破这一瓶颈,研究团队自主研发PDMS辅助干法转移技术,成功实现了多层聚乙烯片晶的无损堆叠。相较于单层测试样品,该堆叠策略不仅显著增强了热学测量信号,更将热导率的测量灵敏度提升了一个数量级,为纳米级聚合物晶体的高可靠性热学表征开辟了全新路径。
▲多层单晶堆叠策略克服灵敏度限制
实验测试阶段,研究团队针对不同层数的聚乙烯片晶进行了系统测量,发现样品总热阻随层数增加呈现出高度线性相关关系,拟合优度R²达0.998。基于这一线性规律,团队结合参考样品的对照实验,成功解耦获得了聚合物晶体的本征热导率与界面热导,最终测得聚乙烯片晶的跨平面热导率为4W/m·K,该性能显著优于绝大多数纳米级介电材料。这一结果证实,聚合物晶体在纳米尺度下并非存在天然的导热局限,反而展现出电绝缘性与高效散热能力兼备的巨大应用潜力。
为了揭示上述特殊导热行为背后的微观物理机制,研究团队进一步开展了系统性理论分析。基于声子Wigner输运方程的计算结果显示:理想块状聚乙烯晶体的热导率最高可达145W/m·K,而当晶体厚度降至12nm时,其热导率骤降至15.2 W/m·K。该计算结果与分子动力学模拟结果高度吻合,证实尺寸效应对该体系的热传输行为具有决定性作用。团队进一步深入分析发现:当材料进入超薄尺度范畴,声子边界散射效应急剧增强,其强度甚至超过了材料内部的本征三声子散射,大幅抑制了长平均自由程声子对热传输的贡献,这正是导致超薄晶体热导率下降的核心物理根源。
▲解耦多个热输运特性
为了更贴近真实材料结构,研究团队还构建了含无定形表面层的聚乙烯晶体模型。模拟结果表明,实验实测热导率低于理想晶体理论预测值的核心原因,正是表面无定形区域引入的结构无序效应。随着表面无序程度的提升,材料的质量密度与分子链段持续长度同步下降,热输运能力也随之显著衰减。这一结果明确证实,表面无定形结构是制约超薄聚合物晶体热导率进一步提升的关键因素。
该项研究首次通过实验证实了超薄聚合物晶体可实现高热导率,同时系统揭示了边界散射与表面结构无序对纳米尺度热输运行为的核心调控机制。研究成果不仅为高性能绝缘导热聚合物材料的逆向设计提供了全新理论思路,更为其在微电子散热、柔性电子器件、热界面材料、先进封装热管理等关键领域的应用筑牢了理论与实验基础。






